Quem visita o Buçaco e a sua mata não pode, também, deixar de admirar o antigo Convento de Santa Cruz.
Ao deambular por este espaço que convida à meditação admire a curiosa frontaria, forrada com incrustações de quartzo branco e jorra negra, ou o tecto revestido a cortiça e as paredes empedradas do átrio. Ao entrar na igreja aguarda-o um conjunto de obras de arte religiosas que valem pela sua singularidade.
Um presépio de Machada de Castro ou a Nossa Senhora do Leite pintada por Josefa de Óbidos, esculturas italianas com representações da Virgem e de figuras bíblicas são algumas das peças que adornam o espaço e que contam a história da sua devoção.
As terras do Buçaco foram doadas aos Carmelitas Descalços, em 1628, pelo Bispo de Coimbra para que aí se construísse um mosteiro. Os monges ergueram, então, um muro com mais de cinco quilómetros para rodear os seus terrenos e construíram o Convento de Santa Cruz, integrado na vegetação. Ao mesmo tempo, abriram caminhos de deambulação pela mata, onde edificaram onze ermidas para se devotarem à oração.
A mata, desde o primeiro momento preservada pela comunidade monástica, foi ampliada e renovada pelos monges ao longo dos anos, que aí introduziram novas espécies exóticas vindas das colónias ultramarinas. O Buçaco transformou-se, então, num local de oração, recolhimento, penitência e contemplação em harmonia com a natureza.