Bei einem Besuch in Buçaco seinem Nationalwald sollte man auf alle Fälle auch das ehemalige Kloster Convento de Santa Cruz besichtigen. Bei dem im Jahr 1628 gegründeten Konvent der Barfüßigen Karmeliter handelt es sich um ein Gebäude, das perfekt in die Natur integriert ist, mit schlichten Räumen, wie sie für Eremiten typisch sind. Beim Rundgang durch die zur Andacht einladenden Räume sollte man sich auch die mit weißem Quarz geschmückte Front, die mit Kork ausgekleideten Decken und die mit Stein verzierten Wände des Klosterhofes ansehen. Bei Betreten der Kirche erwartet Sie eine Mischung verschiedener religiöser Werke: die Krippe von Machada de Castro, die von Josefa de Óbidos gemalte Nossa Senhora do Leite sowie mehrere italienische Skulpturen, die die Jungfrau und andere biblische Figuren darstellen.
Im Jahr 1628 übergab der Bischof von Coimbra den Barfüßigen Karmelitern die Ländereien von Buçaco, damit diese dort ein Kloster bauen konnten. So errichteten die Mönche eine mindestens fünf Kilometer lange Außenmauer sowie das perfekt in die Landschaft eingepasste Kloster von Santa Cruz. Zudem legten sie Spazierwege durch den Wald an, in dem sie elf Gebetskapellen bauten. Dieser Wald, der von Beginn an von der Klostergemeinschaft gepflegt und aufrechterhalten wurde, erhielt durch die jahrelange Pflege und Betreuung durch die Mönche weiteren Zuwachs. Es waren die Mönche, die nach Rückkehr der Seefahrer aus den überseeischen Kolonien neue, exotische Pflanzenarten anpflanzten. So entwickelte sich Buçaco zu einem Gebets- und Rückzugsort, an dem in Einklang mit der Natur Buße und Andacht praktiziert werden konnten.